Qualitätssicherung von Ausbreitungsrechnungen und Verursacheranalysen

1 Einleitung

Die Grenzwerte für partikel- und gasförmige Luftschadstoffe sind in der Luftqualitätsrichtlinie 2008/50/EG [1] (national umgesetzt in der 39. BImSchV [2]) festgelegt. Die einzuhaltenden Grenzwerte gelten nicht nur in Deutschland, sondern sind europaweit einheitlich. Die Beurteilung und Berichterstattung der Luftqualität erfolgt gegenwärtig auf der Basis von Messungen, wenn die Luftschadstoffkonzentrationen sich nahe dem Grenzwert befinden. Ent­sprechend der Luftqualitätsrichtlinie existieren Beurteilungsschwellen. Liegt die Konzentration des beurteilungsrelevanten Schadstoffs unterhalb der oberen Beurteilungsschwelle, so kann eine Kombination aus Modellrechnungen und Messungen verwendet werden. Bei Konzentrationen unterhalb der unteren Beurteilungsschwelle kann eine Einschätzung alternativ anhand reiner Modellrechnungen erfolgen. Als Modellrechnungen werden in diesem Zusammenhang alle Ansätze verstanden, mit deren Hilfe eine flächendeckende Erfassung der Luftqualität realisiert werden kann, z. B. Chemie-Transportmodelle (CTM), Lagrange-Ausbreitungsmodelle (LAA) und Land-Nutzungs- Regres­sions-(LUR)-Modelle. Eine Modellanwendung um­fasst eine ganze Kette von Einzelmodellen für z. B. Meteorologie und Emissionen. Um dies hervorzuheben, wird im Folgenden von Modellierung gesprochen.

Die europäische Luftqualitätsrichtlinie 2008/50/EG be­nennt neben der Einschätzung der Luftqualität weitere Aufgaben für eine Modellierung, wie z. B. Planung, Vorhersage und Verursacheranalyse.

Um neben der einheitlichen Beurteilung mittels einheit­licher Messverfahren auch eine einheitliche modellierungstechnische Einschätzung der Luftqualität zu ermög­lichen, wurden im Jahr 2015 zwei Arbeitsgruppen mit je einem Normungsprojekt im CEN/TC 264 „Air quality“ gestartet:

• CEN/TC 264/WG 43 mit dem Normungsvorhaben „Luftqualität – Definition und Anwendung von Modellierungsqualitätszielen für die Luftqualitätsbeurteilung“ (engl.: Ambient air — Definition and use of modelling quality objectives for air quality assessment),
• CEN/TC 264/WG 44 mit dem Normungsvorhaben „Luftqualität – Methodik für die Beurteilung der Eignung von Modellierungssystemen für Verursacheranalysen“ (engl.: Ambient air — Methodology for the assessment of the performance of source apportionment modelling system applications).

Ziel dieser Arbeitsgruppen ist jeweils die Erstellung einer europäischen Norm zu den genannten Themen. Um diese Aufgabe zu erfüllen, sind aufgrund zahlreicher offener Fragen vorher noch Validierungsarbeiten notwendig. Gegenwärtig wird daher in den Arbeitsgruppen vorerst jeweils eine technische Spezifikation (CEN/TS) erarbeitet, die das prinzipielle Vorgehen beschreibt und offene Themen für die Validierungsarbeiten hervorhebt. Nach Abschluss von Validierungsarbeiten kann auf der Basis der gewonnenen Erkenntnisse die jeweilige CEN/TS in eine europäische Norm überführt werden.

Die Arbeiten in den beiden Arbeitsgruppen werden unterstützt durch ein in der VDI/DIN-Kommission Reinhaltung der Luft (KRdL) – Normenausschuss angesiedeltes nationales Spiegelgremium, das die Wahrung der nationalen Interessen sicherstellen soll. Bei den CEN-Arbeitsgruppen­sitzungen nehmen stets mehrere deutsche Experten teil.

2 Arbeitsgruppen

2.1 CEN/TC 264/WG 43 – „Definition und Anwendung von Modellierungsqualitätszielen für die Luftqualitäts­beurteilung“

2.1.1 Anwendungsbereich

Die in dieser Projektgruppe zu entwickelnde CEN/TS soll für die Validierung von Modellierungsaufgaben zum Zweck der Beurteilung der Luftqualität genutzt werden (sogenanntes Assessment). Sie betrachtet die Eignung des vollständigen Modellierungssystems für diese spezifische Anwendung. Dies bedeutet im Falle von CTM oder LAA die Einbeziehung der gesamten Modellierungskette und der Untermodelle, inklusive der verwendeten Emissionskataster in Verbindung mit allen meteorologischen Informationen. Der in dem bisherigen CEN/TS-Vorentwurf beschriebene Modellierungsqualitätsindikator (MQI) lässt dem entsprechend keine tiefer gehende Evaluierung von Unter­modellen zu, sondern bewertet nur das finale Modellierungsergebnis. Aus diesem Grund wird in dem bisherigen CEN/TS-Vorentwurf empfohlen, zusätzliche qualitätssichernde Maßnahmen der Modellierungskette zu treffen. Die TS kann angewendet werden für die Schadstoffe Partikel < 10 μm (PM₁₀), Stickstoffdioxid (NO₂) und Ozon (O₃) in allen Konzentrationsbereichen in der Außenluft. Beurteilungsrelevant nach Luftqualitätsrichtlinie sind dabei schadstoffspezifische zeitliche Mittelwerte wie z. B. Tagesmittelwerte bei PM₁₀, die ebenfalls von dem bisherigen CEN/TS-Vorentwurf abgedeckt sind.

2.1.2 Vorgehensweise

Ein in FAIRMODE¹⁾ (Forum for air quality modelling in Europe) diskutiertes Verfahren bildet die derzeitige Grundlage des bisherigen CEN/TS-Vorentwurfs. In diesem Verfahren werden durch Messung erhaltene Beobachtungsdaten mit unabhängigen Modellrechnungen verglichen. Für eine quantitative Bewertung werden die Messun­sicherheiten auch auf die Modellrechnungen angewendet. Betrachtet man beispielsweise eine gemessene Zeitreihe eines Luftschadstoffs und eine modellierte Zeitreihe für die gleiche Episode, so wird der Unsicherheitsbereich der gemessenen Werte für jeden Zeitpunkt auf die zeitgleichen Ergebnisse der Modellierungsrechnung übertragen. Das in dem CEN/TS-Vorentwurf formulierte Modellierungsqualitätsziel (MQO) ist zu den Zeitpunkten erfüllt, in denen Unsicherheitsbereiche von Modellierung und Messung sich mindestens partiell überlagern. Ist dies nicht der Fall, dann ist das Modellierungsqualitätsziel nicht erfüllt. Eine Quantifizierung erfolgt anhand eines MQI, der definiert ist als Quotient aus dem mittleren quadratischen Fehler zwischen Modell und Messung (RMSE) und der Messun­sicherheit. In dem bisherigen CEN/TS-Vorentwurf werden weitere Indikatoren (Model Performance Indicator, MPI) definiert (Korrelation, Standardabweichung und Bias). Für eine detaillierte Beschreibung der theoretischen Grundlagen für die Indikatoren und die konzentrationsabhängige Parametrisierung der Messunsicherheit sei auf die entsprechenden Veröffentlichungen verwiesen [3; 4].

In Bild 1 ist das Ergebnis einer Modellierungsrechnung dargestellt, die im Auftrag des Umweltbundesamtes erstellt wurde.

Sie zeigt die mittlere NO₂-Konzentrationsverteilung im Jahr 2015. Die Modellierungsrechnung wurde auf der Basis von Emissionsdaten aus dem am Umweltbundesamt betriebenen Gridding Tool [5] und meteorologischer Daten des Systems TRAMPER (Tropospheric Realtime Applied Meteorological Procedures for Environmental Research [6]) durchgeführt. Die Simulation erfolgte mit einer Gitterweite von ca. 2 km x 2 km. Die Daten wurden für jede Stunde abgespeichert. Zur Qualitätssicherung einer solchen Modellierungsrechnung nach dem in dem bisherigen CEN/TS-Vorentwurf beschriebenen Verfahren müssen die modellierten Werte per Interpolation auf die Koordinaten der Messstationen übertragen werden. Der Vergleich der interpolierten Daten mit den Messdaten kann somit auf Stundenbasis erfolgen. Der Vergleich sollte nur mit Stationen durchgeführt werden, die für die Gitterweite repräsentativ sind.

2.1.3 Bewertung der Modellierungsqualität

Die Bewertung der Modellierungsqualität erfolgt ent­sprechend dem CEN/TS-Vorentwurf mit den oben genannten Indikatoren MQI und MPI. Ausschlaggebend ist dabei, dass die MQO-Kriterien eingehalten werden, sich also im Mittel die Unsicherheitsbereiche von Modellierung und Messung überlagern. Dies ist der Fall, wenn MQI < 1 ist. Im Rahmen von FAIRMODE wurde das Delta-Tool²⁾ entwickelt, in dem die Berechnungsvorschriften der in dem bisherigen CEN/TS-Vorentwurf definierten Indikatoren realisiert sind. Kerndiagramm aus dem Delta-Tool ist ein Target-Diagramm (Bild 2, links).

Das Target-Diagramm beinhaltet im Wesentlichen einen grünen Zielbereich, der u. a. signalisiert, ob die MQO-Kriterien erfüllt sind. Die Lage der Punkte im Diagramm gibt Hinweise zur Modellierungsgüte. Ist die Abweichung zwischen Modellierungsrechnung und Messung beispielsweise auf die Korrelation zurückzuführen, dann befinden sich die Punkte im zweiten und dritten Quadranten. Im Gegensatz dazu liegen die Punkte bei Un­sicherheiten aufgrund der Standardabweichung im ersten und vierten Quadranten. Eine Lage der Punkte oberhalb oder unterhalb der x-Achse signalisiert einen positiven oder negativen Modellierungsbias. Zusätzlich liefert das Delta-Tool im rechten Diagramm eine Zusammenfassung der Fehlermaße getrennt nach räumlichen und zeitlichen Zusammenhängen.

Aus der zuvor beschriebenen Modellierungsanwendung wurden beispielhaft die NO₂-Daten für urbane und regionale Hintergrundstationen in Deutschland extrahiert und zusammen mit den entsprechenden Beobachtungsdaten im Delta-Tool analysiert. Der Vergleich ist in Bild 2 dargestellt. Es ist zu sehen, dass sich die Vergleichsstundenwerte fast vollständig im grün markierten Bereich des Target-Diagramms und in den grünen Balkenbereichen in der Einzeldarstellung der statischen Kenngrößen befinden. Mit MQI = 0,791 ist das bisher vorgeschlagene Modellierungsqualitätsziel für die Stundenwerte erfüllt, d. h. die Modellierungsunsicherheiten und die Messunsicherheiten überlagern sich meist.

2.1.4 Ausblick

CEN/TC 264/WG 43 arbeitet bereits seit 2016 an der CEN/TS, trotzdem sind gegenwärtig noch nicht alle offenen Fragen beantwortet. In der aktuellen Bearbeitung ist die Bedeutung der Unsicherheiten des für den jeweiligen Modellierungslauf verwendeten Emissionskatasters herausgestellt worden. Wie sie im Vergleich berücksichtigt werden können, ist noch unklar. Die Anwendung der Metriken aus dem CEN/TS-Vorentwurf auf Modellierungen, in denen Messdaten assimiliert wurden, ist ein weiteres Thema für die Validierungsarbeiten. Zudem muss noch geklärt werden, ob der MQI tatsächlich für alle Skalen geeignet ist, also die Modellierungsergebnisprüfung sowohl für Modellierungen von Hintergrundwerten als auch von Belastungssituationen eingesetzt werden kann. Auch noch nicht abgeklärt ist, ob die gegenwärtig genutzten Fehlermaße fälschliche Modellierungsergebnisse aufdecken und gleichzeitig richtige Modellierungsergebnisse auch für belastbar erkennen lassen. Zu erwarten ist, dass diese grundsätzlichen Vorprüfungen bis 2018 erfolgt sind und die CEN/TS den CEN-Mitgliedsländern zur Abstimmung vorgelegt werden kann. Die Veröffentlichung in Deutschland erfolgt nach der Verabschiedung als DIN SPEC. Nach der aktuellen Planung könnten die Validierungsarbeiten je nach Stand der Finanzierung durch die Europäische Kommission 2018/2019 starten, sodass die Arbeiten an den jeweiligen europäischen Normen etwa 2019/2020 beginnen können. Mit deren Veröffentlichung ist nicht vor 2022 zu rechnen.

2.2 CEN/TC 264/WG 44 – „Methodik für die Beurteilung der Eignung von Modellierungssystemen für Verursacheranalysen“

2.2.1 Anwendungsbereich

Die Luftqualitäts-Richtlinie 2008/50/EU weist im Zusammenhang mit der Erstellung von Luftqualitätsplänen für Gebiete mit messtechnisch dokumentierten Grenzwertüberschreitungen auf die Rolle von Verursacheranalysen hin. Diese allgemein Quellenzuordnung (source apportionment) genannten Analysen können mit verschiedenen Verfahren erfolgen und auch auf mögliche grenzüberschreitende Schadstoffeinträge und natürliche Quellen angewendet werden. Die in diesem Zusammenhang von den Mitgliedstaaten bereitzustellenden Informationen sind derzeit in der Implementations-Entscheidung 2011/850/EU (Annex I) sowie im Annex H des dazu gehörenden Guidance-Dokuments [7] aufgeschlüsselt.

Für die Verursacheranalysen steht den Mitgliedstaaten eine breite Palette von Methoden zur Verfügung, die von einfachen Berechnungen regionaler Zusatzbelastungen über die Ermittlung der Zusatzbelastungen ausgewählter Quellen oder Quellgruppen durch Ausbreitungsrechnungen bis zur Anwendung komplexer Chemie-Transportmodelle reicht (vgl. Tabelle).

Weiterhin werden insbesondere zur Quellenanalyse von Feinstaub, aber auch von Schadstofffamilien wie VOCs, PAK, Dioxine/PCB Verfahren der multivariaten Statistik (sogenannte faktorielle Rezeptormodelle) herangezogen.

2.2.2 Vorgehensweise

Die Qualität der einzelnen Verursacheranalyse kann nicht anhand von Referenzwerten für die unterschiedlichen Quellbeiträge beurteilt werden, da diese einer direkten Messung nicht zugänglich sind. Die von CEN/TC 264/ WG 44 zu erarbeitende CEN/TS „Ambient air — Methodology for the assessment of the performance of source apportionment modelling system applications“ trägt diesem Umstand dadurch Rechnung, dass die Qualität eines zur Verursacheranalyse herangezogenen Modellierungsansatzes durch „Ringversuche“ eingeschätzt wird, analog zu den aus der analytischen Chemie bekannten Labor-Vergleichstests nach ISO 13528 [8]. Hierzu erhalten die teilnehmenden Modellierungsteams jeweils identische Eingabedaten (z. B. reale gemessene oder synthetisch generierte Schadstoffkonzentrationen und die dazugehörenden Messunsicherheiten). Nach Bearbeitung der Daten melden sie ihre jeweiligen Ergebnisse (z. B. Zahl der identifizierten Quellen und deren jeweiligen Beiträge zu Schadstoffkonzentration sowie Angaben zur Unsicherheit dieser Beiträge) an die Ringversuchskoordination zurück.

2.2.3 Bewertung der Qualität von Verursacheranalysen

Die Ergebnisse (Quellbeiträge, „Source Contribution Estimates, SCEs“) werden im Falle der synthetischen Eingangsdaten mit den bekannten vorgegebenen Quellbeiträgen abgeglichen und mittels statistisch abgeleiteter Kriterien („Performance indicators and thresholds“) bewertet. Bei realen Messdaten wird die Abweichung der Einzellösung von den aus einer selektierten Teilgruppe der Lösungen kalkulierbaren „Mittelwerten“ für die Quellbeiträge herangezogen. Dabei werden für die Mittelwertbildung nur solche Lösungen verwendet, die bestimmte, für diesen Zweck entwickelte Mindestanforderungen („complementary and similarity tests“) erfüllen.

Das Joint Research Centre (JRC) in Ispra hat in den letzten Jahren im Rahmen der FAIRMODE-Initiative mehrere solcher Vergleichsstudien [9 bis 12] mit oft besonders kom­plexen Verursacheranalysen von Feinstaub mittels Rezeptormodellierung bzw. CTMs durchgeführt. Die in der TS vorgesehenen Bewertungsverfahren und -schwellwerte sind jedoch grundsätzlich sowohl von der Vorgehensweise als auch von den betrachteten Schadstoffen unabhängig. Inwieweit für bestimmte, derartigen Vergleichstests noch nicht unterzogene Modellierungsverfahren (z. B. den Lenschow-Ansatz [13]) ggf. andere Bewertungsschwellwerte gesetzt werden müssen, soll in zukünftigen Validierungsprojekten ermittelt werden.

2.2.4 Ausblick

Es ist festzuhalten, dass die in der CEN/TS niedergelegte Vorgehensweise lediglich eine Aussage zur grundsätzlichen Befähigung eines „Modellierungslabors“ (Kombination aus Quellenanalysenmodell(en) und Anwender) für die Lösung obiger Fragestellungen machen kann. Eine Qualitätsbeurteilung der jeweils spezifischen Ergebnisse für den konkreten Einzelfall ist, wie oben dargestellt, wegen fehlender objektiver Vergleichsdaten für Quellbeiträge nicht möglich. Die Teilnahme an einem solchen „Modellierungs-Ringversuch“ kann dem einzelnen Anwender jedoch gute Hinweise auf mögliche Schwachstellen in seiner Methodik liefern. Insgesamt besteht somit die Erwartung, dass sich die Qualität der Verursacheranalysen in Europa durch die CEN/TS bzw. die daraus später ggf. hervorgehenden europäischen Norm mittelfristig verbessert und angleicht. Der Zeitplan zur Erstellung der europäischen Norm ist analog zu CEN/TC 264/WG 43.

3 Schlussbemerkungen

In den CEN-Arbeitsgruppen CEN/TC 264/WG 43 und CEN/TC 264/WG 44 werden Normen entwickelt, mit denen die Qualität von Modellrechnungen zur Beurteilung der Luftqualität und von Verursacheranalysen gesichert werden soll. In CEN/TC 264/WG 43 geschieht dies über einen Vergleich zwischen Modellrechnungen und Messdaten aus qualitätsgesicherten Messverfahren. Die zur Anwendung kommenden Metriken sind so formuliert, dass sie eine eindeutige Aussage darüber zulassen, ob das Modellierungsqualitätsziel erfüllt ist. Vor der Verabschiedung zu einer europä­ischen Norm sind allerdings noch weitere Arbeiten notwendig, die sich unter anderem mit der Parametrisierung der Messunsicherheit oder dem Umgang mit Modellrechnungen beschäftigen sollen, in die über Assimilationsmethoden Messwerte eingeflossen sind. Im Fall der Datenassimilation kommt zur Qualitätssicherung normalerweise die Methode der Kreuzvalidierung zum Einsatz (z. B. VDI 4280 Blatt 5 [14]). Bei komplexen Methoden, die viel Rechenzeit benötigen, ist die Kreuzvalidierung allerdings oftmals nicht anwendbar. Diese Problematik muss noch näher untersucht werden. Auch die Gültigkeit der MQO für alle Skalen muss, wie die Belastbarkeit der Fehlermasse, weiter untersucht werden.

In CEN/TC 264/WG 44 wird ein Verfahren zur Durchführung und Bewertung von Vergleichstests für Verursacheranalysen beschrieben. Hier kann mangels objektivierter Referenzwerte für die einzelnen Quellbeiträge zur Gesamtschadstoffbelastung lediglich die Streubreite der Ergebnisse ermittelt werden, die mit methodisch ähnlichen Modellierungsverfahren unter standardisierten Randbedingungen erzielt werden. Die Indikatoren und Beurteilungswerte lassen somit für einen bestimmten Modellierungsansatz nur die Aussage zu, ob er sich innerhalb oder außerhalb eines akzeptablen Bereichs um den Mittelwert aller einbezogenen Modellierungsergebnisse befindet. Die bisherigen Ringversuche von faktoriellen Rezeptormodellen haben gezeigt, dass sich mit der entwickelten Methodik in der Regel schlecht performende Modellierungsansätze und/oder unerfahrene Anwender identifizieren lassen. Weitere Studien sind notwendig, um die Eignung der Vorgehensweise auch für andere zur Verursacheranalyse herangezogene Methoden aufzuzeigen. Auch Detailfragen hinsichtlich der Bewertungsindikatoren und z. T. komplementär herangezogener externer Informationen (z. B. der SPECIEUROPE [15] Quellprofildatenbank) bedürfen noch weiterer Klärung.

 

 

Literatur

1. Richtlinie 2008/50/EG des Europäischen Parlaments und des Rates vom 21. Mai 2008 über Luftqualität und saubere Luft für Europa. ABl. EU (2008) Nr. L 152, S. 1-44.
2. Neununddreißigste Verordnung zur Durchführung des Bundes-Immissionsschutzgesetzes Verordnung über Luftqualitätsstandards und Emissionshöchstmengen (39. BImSchV) vom 2. August 2010. BGBl. I, S. 1065, zul. geänd. durch Art. 1 der Verordnung vom 10. Oktober 2016. BGBl. I, S. 2244.
3. Thunis, P.; Pederzoli, A.; Pernigotti, D.: Performance criteria to evaluate air quality modeling applications. Atmos. Environ. 59 (2012), S. 476-482.
4. Thunis, P.; Pernigotti, D.; Gerboles, M.: Model quality objec­tives based on measurement uncertainty. Part I: Ozone. Atmos. Environ. 79 (2013), S. 861-868.
5. Schneider, C.; Pelzer, M.; Toenges-Schuller, N.; Nacken, M.; Niederau, A.: ArcGIS basierte Lösung zur detaillierten, deutschlandweiten Verteilung (Gridding) nationaler Emissionsjahreswerte auf Basis des Inventars zur Emissionsberichterstattung. Abschlussbericht zum Forschungs- und Entwicklungsvorhaben (FKZ 3712 63 240 2) des Umweltbundesamts. www.umweltbundesamt.de/sites/default/files/medien/1968/ publikationen/2016-11-09_griddingtool_greta_langfassung_ final.pdf
6. Reimer, E.; Scherer, B.: An operational meteorological diagnostic system for regional air pollution analysis and long-term modelling. Air Poll. Modelling and its Applications IX. Plenum Press. 1992.
7. Guidance on the Commission Implementing Decision laying down rules for Directives 2004/107/EC and 2008/50/EC of the European Parliament and of the Council as regards the reciprocal exchange of information and reporting on ambient air (Decision 2011/850/EU) Version of 15 July 2013.
8. ISO 13528: Statistische Verfahren für Eignungsprüfungen durch Ringversuche. Berlin: Beuth 2015.
9. Larsen, B. R.; Junninen, H.; Mønster, J.; Viana, M.; Tsakovski, P.; Duvall, R. M.; Norris, G.; Querol, X.: The Krakow receptor modeling inter-comparison exercise. JRC Scientific and tech­nical Reports JRC 48652. Brüssel 2008.
10. Karagulian, F.; Belis, C. A.; Borowiak, A.: Results of the European intercomparison exercise for receptor models 2011-2012. Part I. JRC Scientific and Policy Reports 77565. Brüssel 2012.
11. Belis, C.; Pernigotti, D.; Karagulian, F.; Pirovano, G.; Larsen, B. R.; Gerboles, M.; Hopke, P. K.: A new methodology to assess the performance and uncertainty of source apportionment models. Atmos. Environ. 119 (2015), S. 35-44.
12. Belis, C.; Pernigotti, D.; Karagulian, F.; Pirovano, G.; Larsen, B. R.; Gerboles, M.; Hopke, P. K: A new methodology to assess the performance and uncertainty of source apportionment models II: The results of two European intercomparison exercises. Atmos. Environ. 123 (2015), S. 240-250.
13. Lenschow, P.; Abraham, H.-J.; Kutzner, K.; Lutz, M.; Preu, J.-D.; Reichenbacher, W.: Some ideas about the sources of PM₁₀. Atmos. Environ. 35 Supplement Nr. 1 (2001), S. S23-S33.
14. VDI 4280 Blatt 5: Planung von Immissionsmessungen – Ermittlung der Unsicherheit räumlicher Beurteilungen der Luftqualität. Berlin: Beuth 2009.
15. Pernigotti, D.; Belis, C. A.; Spano, L.: SPECIEUROPE: The European data base for PM source profiles. Atmos. Poll. Res. 7 (2016), S. 307-314

¹⁾ http://fairmode.jrc.ec.europa.eu/

²⁾ http://aqm.jrc.ec.europa.eu/index.aspx